Na een geluidsfragment van de eed van trouw jegens Hitler, die de hele Wehrmacht moest zweren, gaat "Valkyrie" verder op 7 april 1943. De Brits-Amerikaanse troepen in Noord-Afrika rukken snel op naar het westen, het in Tunesië terugtrekkende Duitse Afrikakorps achterna. De stafauto van de chef operaties van de 10. Panzerdivision bevindt zich in een kolonne voertuigen als er plotseling een groep Amerikaanse Curtiss P-40-jagers aan komt vliegen. De vliegtuigen richten een ravage aan en de chef operaties, Oberstleutnant Claus Schenk Graf von Stauffenberg, raakt zwaar gewond. Al na enkele maanden wordt Von Stauffenberg ontslagen uit het ziekenhuis. Omdat hij steeds meer de ware aard van het nazi-regime begint te beseffen, bekeert hij zich tot het verzet.

"Valkyrie" vertelt het bekende en al vaak verfilmde verhaal van de aanslag die Von Stauffenberg pleegde op het leven van Adolf Hitler en de staatsgreep die hij met zijn medesamenzweerders vervolgens poogde te plegen. Maar hier ging een lange weg aan vooraf. Binnen de gelederen van het verzet heerste sterke verdeeldheid over de manier waarop Hitler de macht moest worden ontnomen. Hitler vermoorden lijkt voor de kijkers van "Valkyrie" waarschijnlijk een onvermijdelijke noodzaak, maar het breken van de eed die op Hitler is gezworen, was met name voor de vele edellieden onder de samenzweerders onacceptabel. Er werd uiteindelijk toch besloten om Hitler te vermoorden en een al bestaand plan te gebruiken voor de staatsgreep: operatie Walküre (Valkyrie in het Engels), een ideale blauwdruk voor een machtsovername en ironisch genoeg goedgekeurd door Hitler. Dit plan beschreef hoe in geval van binnenlandse nood, bijvoorbeeld een opstand onder de vele buitenlandse arbeiders in Duitsland, het Reserveleger in actie diende te komen. Een aantal van de verzetsleden had een functie in het Ministerie van Oorlog, waar het Reserveleger haar hoofdkwartier had, waardoor dit bij uitstek geschikt was als basis voor een staatsgreep. Na zijn ontslag uit het ziekenhuis kreeg ook Stauffenberg een functie in het Ministerie van Oorlog.

In tegenstelling tot bijvoorbeeld "Stauffenberg" uit 2004 met Sebastian Koch als Stauffenberg, gaat "Valkyrie" vrij diep in op de operatieplannen. De weergave hiervan klopt tot in de details en dit maakt de film voor geïnteresseerden in de Tweede Wereldoorlog extra interessant. Door de achtergrondinformatie wordt ook een duidelijk beeld gegeven van wat er in werkelijkheid allemaal verkeerd ging op 20 juli 1944 en waarom de staatsgreep faalde. De keerzijde is wel dat voor leken de achtergrond van de gesprekken en strubbelingen soms wat moeilijk te begrijpen is. Maar de flinke dosis operationele details zijn niet genoeg. Extra verduidelijking van de overdenkingen van de verschillende samenzweerders zou wenselijk zijn geweest. Voor hedendaagse kijkers lijkt het overduidelijk dat Hitler gedood moest worden, maar voor de verzetslieden stond dit niet onomstreden vast. Ook ontbreekt een duidelijk beeld van wat de samenzweerders van plan waren, mochten de aanslag en staatsgreep zijn geslaagd.

Omdat de afloop van het verhaal bij de meeste mensen bekend is, is "Valkyrie" vooral afhankelijk van goede acteurs, maar over de cast is in de media veel kritiek geuit. Doordat de film Engels- in plaats van Duitstalig is zou het verhaal aan geloofwaardigheid hebben moeten inboeten. Toch stoort dit helemaal niet, of went het in ieder geval. Het is wel storend dat het Engels dat gesproken wordt een bonte verzameling van dialecten kent: de cast bestaat uit Britten, Amerikanen, Duitsers en Nederlanders. Ook komt Tom Cruise (net als Sebastian Koch in 2004 trouwens) niet uit de verf. De in werkelijkheid charismatische, bezielde, inspirerende en gemotiveerde leider wordt neergezet als een norse en ontmoedigde man. Hij gaat op in de massa personages, terwijl hij er in werkelijkheid bovenuit stak. Hij overtuigt simpelweg niet als de gehandicapte aristocraat die ten volste was overtuigd van de rechtvaardigheid van zijn zaak. Adolf Hitler is ook verre van overtuigend en is eerder een karikatuur dan een overtuigende historische portrettering. Bill Nighy en Terence Stamp verdienen echter wel een eervolle vermelding voor hun realistische weergaven van respectievelijk de weifelende Friedrich Olbricht en de oude Ludwig Beck.

Hoewel er dus wat op te merken valt aan het verhaal en de cast, wordt de film naarmate hij vordert beter. De aanslag zelf is goed nagespeeld, waarbij de spanning goed waarneembaar is die Stauffenberg moet hebben gevoeld toen hij met de scherpgestelde bom en de onbetrouwbare ontsteking in zijn tas de vergaderkamer met Hitler binnentrad. Met name op het einde, als de samenzweerders weten dat hun staatsgreep is mislukt, maar met de moed der wanhoop doorgaan, is de sfeer realistisch en aangrijpend weergegeven. Ook op de special effects en de goed uitgekozen filmmuziek valt niets aan te merken, met de scène waarin toepasselijk Richard Wagners Walkürenritt wordt gespeeld als een van de hoogtepunten. De filmmakers hebben duidelijk gekozen voor het standpunt dat de samenzweerders helden waren, maar de film geeft eenieder toch zeker de mogelijkheid zelf een mening over de Duitse verzetsstrijders te vormen. Waren het helden die tegen een misdadig regime durfden op te staan, of eerloze opportunisten? Dit doet de film zeker boven de oppervlakkige oorlogsfilms uit de jaren '60 en '70 uitsteken.